Статья, опубликованная в Nature Communications 16 января, предлагает новый и лучший набор цифр от исследователей из Чикагского университета, Национальных лабораторий Аргонна и Лоуренса Ливермора и Калифорнийского университета в Сан-Диего. Улучшая компьютерные модели, эти числа могут в конечном итоге помочь ученым и инженерам создать более эффективные способы разделения воды на водородное топливо и другие химические процессы.Когда электрон попадает в воду, жидкость захватывает его. Прирост энергии в результате этого процесса называется сродством воды к электрону, и это ключ к пониманию и моделированию процессов, происходящих в фотоэлектрохимических ячейках при расщеплении воды для генерации кислорода и водорода, по словам Алекса Гайдука, научного сотрудника Калифорнийского университета в Чикаго. ведущий автор исследования.
До сих пор ученые сталкивались с техническими проблемами при экспериментальном измерении сродства воды к электрону, сказала соавтор Джулия Галли, профессор семьи Лью из Института молекулярной инженерии Чикагского университета и старший научный сотрудник Аргоннского университета.«Большинство результатов, цитируемых в литературе как экспериментальные числа, на самом деле являются значениями, полученными путем комбинирования некоторых измеренных величин с приблизительными теоретическими оценками», — сказал Галли.
«Точные теоретические измерения были недоступны в течение некоторого времени из-за сложности и высокой вычислительной стоимости моделирования взаимодействия электронов с водой», — сказал профессор Калифорнийского университета в Сан-Диего Франческо Паэзани, соавтор исследования, который провел несколько лет. разработка точного потенциала для моделирования жидкой воды. Но благодаря комбинации моделей Пэзани, теоретических методов и программного обеспечения группы Галли и суперкомпьютера Аргонн они пришли к новому и удивительному выводу.По сути, исследователи стремились понять, связывает ли жидкость электрон сразу же. Это определяет, может ли электрон в конечном итоге участвовать в химических реакциях, поскольку он зависает в жидкости.
Согласно результатам, электрон связан, но его энергия связи намного меньше, чем считалось ранее. Это побудило исследователей пересмотреть ряд общепринятых данных и моделей электронного сродства воды.«Мы обнаружили большие различия между сродством на поверхности и в объеме жидкости. Мы также обнаружили, что значения сильно отличаются от принятых в литературе, что побудило нас пересмотреть диаграмму полной энергии электрона в воде», — сказал Лоуренс Ливермор Нэшнл.
Ученый-лаборант и соавтор Т.А. Фам.Это открытие имеет важные последствия как для фундаментального понимания свойств воды, так и для понимания типа реакции, называемой реакциями восстановления / окисления в водных растворах. Эти реакции широко распространены в химии и биологии, в том числе о том, как клетки расщепляют пищу для получения энергии и как предметы разъедают в воде.
В частности, информация об энергетических уровнях воды часто используется во время компьютерного скрининга материалов для фотоэлектрохимических ячеек, чтобы разбить воду на части и произвести водород в качестве топлива. По словам исследователей, надежная оценка сродства воды к электронам приведет к более надежным и надежным вычислительным протоколам и лучшему скринингу.Методы для возбужденных состояний, использованные в этом исследовании, были разработаны Галли и ее сотрудниками на протяжении многих лет в рамках сотрудничества с Фамом и Марко Говони из Аргонны.
В исследовании также использовались суперкомпьютерные ресурсы Аргонны.