Наблюдение нелинейных оптических явлений, таких как ГВГ, требует конечной электрической восприимчивости второго порядка, которая возникает в любой полярной структуре без инверсионной симметрии, и сильного лазерного излучения или импульсов. В оксиде кобальта типа перовскита BiCoO3, используемом в данной работе, апикальный кислородный сдвиг вдоль оси c и пирамида Co-O5 присутствуют в элементарной ячейке, что приводит к нарушению симметрии и большой спонтанной поляризации при комнатной температуре. Для лазерного импульса сильная электромагнитная волна с электрическим полем до ~ 1 МВ / см в ТГц диапазоне энергии была разработана Хидеки Хирори и его командой в iCeMS и использовалась для достижения сверхбыстрого управления нелинейным поведением BiCoO3.
Йоичи Окимото из Токийского технологического института и его коллеги были особенно заинтересованы в понимании того, как изменяется интенсивность ГВГ кристалла BiCoO3 при облучении терагерцовым излучением (i.е., дальний инфракрасный диапазон) лазерный импульс при комнатной температуре. Примечательно, что наблюдалось беспрецедентное увеличение ГВГ более чем на 50%, что указывает на то, что использование ТГц лазерного света таким образом может значительно улучшить добротность нелинейных кристаллов. Кроме того, этот эффект проявляется в масштабе времени 100 фемтосекунд (10-13 с), что указывает на возможное применение в сверхбыстрых оптоэлектронных устройствах.
С механической точки зрения сверхбыстрое усиление сигнала второй гармоники можно понять в терминах d-d переходов из занятого состояния в незанятое, которые существуют в широкой энергетической полосе применяемого ТГц импульса.
Фотовозбужденные электроны удлиняют апикальные атомы кислорода пирамид Co-O5 в кристаллической структуре посредством электрон-фононного взаимодействия, тем самым увеличивая его полярную структуру (и, следовательно, электрическую восприимчивость второго порядка).
В будущих исследованиях фотовозбужденного состояния BiCoO3 и других полярных оксидных материалов будут рассмотрены нелинейные оптические отклики более высокого порядка, а также сверхбыстрые структурные измерения с использованием терагерцового импульса для выяснения дополнительных механистических деталей этих удивительных материалов.