Исследование было описано в статье, опубликованной 11 мая в Physical Review Letters совместной работой ученых из Брукхевенской национальной лаборатории Министерства энергетики США (DOE), Колумбийского университета, Национальных лабораторий DOE в Ок-Ридже и Лос-Аламос, Института Лауэ-Ланжевена в г. Франция и Уорикский университет в Англии. Математический подход, называемый анализом функции распределения магнитных пар (mPDF), был разработан в Брукхейвенской лаборатории и Колумбийском университете.
Он имеет большие перспективы как новый инструмент для понимания магнитных свойств сверхпроводников, оксидов переходных металлов и других материалов, электроны которых сильно взаимодействуют.«Это исследование демонстрирует, что нашу технику можно использовать для изучения флуктуирующего локального магнетизма и получения важных научных выводов о магнитных свойствах материала, которые тесно связаны с его способностью проводить электричество без сопротивления (сверхпроводимость), изменять электрическое сопротивление под действием приложенного магнитного поля. (магнитосопротивление) и переход от проводящего состояния к изолирующему », — сказал физик Брукхейвенской лаборатории и профессор инженерной школы Колумбийского университета Саймон Биллиндж, ведущий автор статьи и соавтор mPDF. «Если мы сможем понять, как материалы приобретают эти свойства, мы сможем сделать передачу энергии более эффективной, увеличить емкость хранения данных и построить электрические компоненты меньшего размера».Магнетизм в оксиде марганцаПри низких температурах магнитные моменты или электронные спины соседних ионов Mn спонтанно выстраиваются в упорядоченную структуру, чередующуюся вверх-вниз-вверх-вниз.
С повышением температуры магнитные моменты начинают колебаться и становятся менее упорядоченными. Выше критической температуры 118 Кельвин дальний антипараллельный порядок, кажется, полностью исчезает, а магнитные моменты колеблются случайным образом.
Однако даже при температуре выше 118 Кельвина ученые наблюдали мимолетные кратковременные остатки магнитного порядка во флуктуирующих моментах, которые, как ожидается, содержат важную информацию о природе магнитных взаимодействий. К сожалению, эти корреляции на малых расстояниях было очень трудно изучить, потому что традиционные методы измерения недостаточно чувствительны, чтобы фиксировать детали корреляций, например, как магнитные моменты расположены в нанометровом масштабе. mPDF предназначен для решения этой проблемы.
«Конечная цель нашего исследования — понять, что вызывает совпадение этих магнитных моментов», — сказал Биллиндж.В структуре MnO есть цепочки Mn-O-Mn, и ион O может служить «мостом» для второго ближайшего соседа ионов Mn для обмена магнитной информацией посредством электронных прыжков — взаимодействие, называемое сверхобменом. В качестве альтернативы ионы Mn могут напрямую обмениваться магнитной информацией через первых ближайших соседей (ионы, расположенные по диагонали друг от друга) путем прямых прыжков электронов в пространстве. Известно, что существуют оба механизма, но неясно, какой из них является доминирующим.
«Определение того, какое из этих двух взаимодействий — между спинами ближайшего соседа или спинами второго ближайшего соседа — в первую очередь отвечает за упорядочение магнитных моментов, является ключом к пониманию того, как материал приобретает свои магнитные свойства», — сказал Бенджамин Франдсен, Аспирант Колумбийского университета в группе Биллинге и главный разработчик mPDF.Изучение короткодействующих магнитных корреляций, существующих выше критической температуры, дает уникальную информацию о магнитных взаимодействиях, которые управляют дальнодействующими корреляциями при более низких температурах.
«При повышении температуры магнитные корреляции на больших расстояниях теряются. Пять соседей от иона Mn, спины электронов полностью случайны», — сказал Биллиндж. «Но есть остатки того, как выглядело локально упорядоченное состояние.
Используя mPDF, мы можем измерить участки оставшегося магнитного порядка, даже когда эти участки колеблются и упорядочены только на короткие расстояния, и сравнить прогнозы конкурирующих моделей, основанные на суперобмене с прямым -обменные взаимодействия ".Анализ данных ядерного и магнитного рассеянияЧтобы измерить корреляцию, команда сначала провела эксперименты по рассеянию нейтронов, чтобы собрать данные, необходимые для применения их метода. Они направили пучки нейтронов на образец порошка MnO для температур от 15 до 300 Кельвинов и обнаружили угол и энергию, под которыми нейтроны рассеивались после взаимодействия с образцом.
Они измерили два типа сигналов рассеяния: ядерные (как нейтроны взаимодействуют с атомными ядрами образца) и магнитные (как магнитные моменты нейтронов взаимодействуют с магнитными моментами ионов Mn).На основе этих сигналов команда одновременно рассчитала функции распределения атомов и магнитных пар (PDF), математические уравнения, которые представляют корреляции в образце.
Атомная PDF — это вероятность обнаружения любых двух атомов, разделенных заданным расстоянием. Магнитная PDF похожа на атомную PDF, но также кодирует информацию об относительной ориентации электронных спинов.Затем ученые сравнили эти экспериментальные измерения с сигналами PDF, рассчитанными с помощью структурных и магнитных моделей MnO.
Они также приспособили модели атомной структуры и магнитного порядка к экспериментальным данным PDF — итеративно изменяя параметры, такие как направление электронных спинов на каждом ионе Mn или положение ионов Mn, — до тех пор, пока вычисленная PDF не согласуется с измеренной PDF. Обе эти возможности моделирования доступны в программе под названием mPDF, которую команда недавно предоставила другим ученым.При температурах выше 118 Кельвина измерения показали, что локальная атомная структура MnO была слегка искажена с кубической на ромбоэдрическую, в то время как структура дальнего среднего оставалась кубической. Анализ сигналов mPDF подтвердил существование короткодействующих магнитных корреляций при этих температурах и показал, что они слегка отличаются от таковых в дальнодействующей магнитной структуре.
«Локальная структура демонстрирует несколько иной тип магнитного порядка, чем тот, который обнаружен в структуре с низкотемпературным усреднением — например, спины вторых ближайших соседей имеют значительно более сильные локальные корреляции, чем можно было бы ожидать от низкотемпературной структуры», — сказал Франдсен. «Наши экспериментальные сигналы mPDF не соответствуют сигналам, генерируемым известным дальним магнитным порядком».Чтобы сравнить конкурирующие теории магнитного обмена, Джули Стонтон из Университета Уорика возглавила команду по расчету магнитных корреляций при высоких температурах для нескольких различных коэффициентов магнитного обмена между первым и вторым ближайшими соседями. Теоретически предполагается, что значение этих соотношений будет ниже для взаимодействий, в которых преобладает сверхобмен, и выше для прямого обмена.
Затем, используя рассчитанные магнитные корреляции, ученые рассчитали mPDF и сравнили его с экспериментальными данными. Предсказанные и экспериментально наблюдаемые отношения были близки по величине, и оба указывали на сверхобменную модель магнитных взаимодействий в MnO.Теперь, когда ученые знают, что суперобмен является доминирующим механизмом магнитного обмена в MnO, следующий шаг — выяснить, почему.Биллиндж и Франдсен также заинтересованы в использовании своей техники для изучения магнитных взаимодействий в других материалах.
«Наша методика представляет собой новый диагностический инструмент для изучения физики сильно коррелированных электронных систем. Если мы сможем понять физику этих систем — как связаны их магнитные, электронные и структурные свойства — мы сможем разработать новые материалы для конкретных приложений, "сказал Биллинге.